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Nat. Commun. 高效光催化甲烷无氧偶联制乙烷/氢气_世界杯买球

点击量: 845     作者: 世界杯买球     时间: 2022-05-24 18:40:19

甲烷作为一种主要的碳基小份子,在天然界散布普遍,是自然气、页岩气、可燃冰、沼气等的首要成份。迄今为止,甲烷的利用仍以燃烧为主,致使排放出年夜量的二氧化碳。甲烷作为化工原料首要用在合成氨、甲醇和其衍生物,但其用量仅占自然气耗损量的5%-7%。固然甲烷储量远远跨越石油储量,但作为化工原料其开辟水平远没法与石油比拟。若何将储量庞大的甲烷资本转化为具有更高经济附加值的燃料或化工产物,具有主要的科学意义和利用前景。太阳能作为最为丰硕和洁净的能源,可经由过程光催化体例在暖和前提下驱动甲烷转化为多碳燃料或化学品。最近几年来,中国科学手艺年夜学熊宇杰传授和龙冉传授研究团队成长了一系列光/光电催化方式,实现了甲烷高选择性转化制乙烷、乙烯和乙二醇(J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 269;Angew. Chem. Int. Ed.2021, 60, 9357)。

近日,熊宇杰传授和龙冉传授研究团队与中国科学手艺年夜学杨金龙院士团队付岑峰副研究员、南京年夜学邹志刚院士团队姚颖方传授合作,成长了光催化甲世界杯买球烷无氧偶联(NOCM)方式,实现了高选择性制备乙烷和氢气,效力到达中温热催化NOCM程度,颁发在《天然×通信》期刊(Nat. Commun.DOI: 10.1038/s41467-022-30532-z)。

光催化NOCM可以在暖和前提下同时获得多碳烃类和氢气,是一条极具吸引力的路子。氧化物半导体凭仗其杰出的光操纵率和优异的氧化能力,被普遍利用在光催化NOCM的研究。但是,用在活化甲烷的光生空穴首要堆积在氧化物半导体的晶格氧位点,使得甲烷极易被晶格氧原子过度氧化发生一氧化碳、二氧化碳等副产品。在该工作中,熊宇杰和龙冉团队提出经由过程单原子配位负载的方式来调控光催化剂的价带电子布局,以获得具有高活性、选择性和不变性的NOCM光催化剂。以最多见的二氧化钛为例,在其概况构建的“钯-氧”配位布局,可以将光生空穴堆积在“钯-氧”配位布局单位上,从而在提高光催化NOCM机能的同时下降甲烷的过度氧化水平。基在该策略,实现了94.3%乙烷选择性、0.91 mmol g-1h-1乙烷产率和等化学计量比的氢气产品。进一步地,经由过程元素搀杂的方式,提高了催化剂中晶格氧的不变性,进而耽误催化机能的不变性。该工作为成长高效光催化NOCM催化剂供给了新的思绪。

该工作的同步辐射近常压光电子能谱和红外光谱原位表征别离获得上海光源刘志传授和合肥光源戚泽明研究员、刘恒劼工程师的合作撑持。研究工作获得了国度重点研发打算、国度卓异青年科学基金、国度优异青年科学基金、中国科学院B类先导科技专项培养项目等项目标帮助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-30532-z

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